使用投影仪增强波的方法33在DFT框架内执行电子结构计算 ，这是维也纳Ab intible仿真软件包（VASP）34,35中实现的 。使用Perdew-burke-ernzerhof36在广义梯度近似中的功能中描述了交换相关势 。平面波被用作基于450 eV的动能截止的基集。为了采样布里鲁因区域 ，我们使用24×24×24γ的K-Grid 。如参考文献中所述，我们的SOC包含在我们的计算中 。37。我们考虑了使用的Fe和SN投影仪增强波数据集的P和D半核状态 ，并为Fe D轨道添加了简化的现场Hubbard U校正38 。
到目前为止 ，来自FE3SN2的ARPES数据尚未提供有关最初提出的用于描述该材料的紧密结合计算所预测的平坦谱带的证据 。我们与其他作者一起18将其归因于kagome层的呼吸性质以及电子跨不同kagome层的跳跃，也就是说 ，电子不仅限于kagome层 ，仅在紧密结合的计算中所假设。
在简单的紧密结合计算中，三角形，蜂窝和kagome晶格的K点处的狄拉克交叉点很常见。但是 ，这些穿越可以通过SOC或小扰动来掩盖 ，例如kagome平面的“呼吸 ”扭曲 。因此，我们理解这种kagome材料的第一种方法是将DFT+U用于3D材料 ，而无需对电子运动的2D限制进行假设 。我们调整U值以匹配ARPES数据。
对于普通真空紫外ARPE的实验检测 ，由于其大型15与铁磁和晶体学结构域结构相结合，因此很难检测到Weyl节点 ，从而导致不同带结构的叠加以及表面状态 。鉴于相关效应可以移动节点 ，理论指导也是不完美的 。
我们试图通过更改DFT计算中的U值在扩展数据中（也显示了Brillouin区域标签）中更改DFT计算中的U值，从而重现了紧密结合模型中预测的“ DIRAC点 ”。我们的结果表明 ，对于0到1.3 eV之间的U值 ，“狄拉克点”未复制 。我们可以看到，在0.5 eV或更高的U值中 ，频带分散与线性交叉的最接相似之处 ，该差距是狭窄的，但永远不会完全闭合 。
我们确定了Hubbard U值1.3 eV，以重现EF处γ点周围的ARPES带结构。使用几个不同的U值计算出的带有指向Kagome平面中的磁矩的带状结构在扩展数据中显示了图1C 。在扩展数据图2中 ，还用选定的U值（0、0.5和1.3 eV）绘制了磁矩方向（MX ，θ= 70°和MZ）的函数（MX，θ= 70°和MZ）的函数 。扩展数据图3绘制了在ARPES能量窗口中计算出的频段Kz =（0-0.05）γz（有关此此详细信息 ，请参见“Laserμ-Arpes ”部分）。
Fe3SN2在带有空间基团的菱形结构中结晶 ，晶体轴A，B =5.34Å ，C =19.80Å ，γ= 120° 。Fe3SN2单晶通过蒸气传输法生长 。化学计量的铁粉（Alfa Aesar，99.9％）和锡粉（Alfa aesar ，99.9％）放入疏散的石英管中。然后将管子在800°C退火7天 ，然后在冰冷的水中淬火。多晶Fe3SN2前体的晶体结构通过扩展数据中显示的X射线衍射数据确认 。在直径为1 cm的石英管中，将获得的多晶Fe3SN2前体彻底接地 ，并用i2（约4 mg cm -3）密封 ，长度为16 cm 。在650°C（源）至720°C（水槽）的温度梯度下获得Fe3SN2单晶两周。
如图4B所示，从低能电子衍射测量值确认了激光ARPES的裂解表面为（001），AB平面 ，AB平面 ，从低能电子衍射测量值中 。典型的裂解表面显示在扩展数据图4C中，表明适合ARPES测量的平面表面 。
We first consider the magnetic domain configuration and different surface terminations, which typical ARPES averages over, by using X-ray photoemission electron microscopy (XPEEM) to obtain spatially resolved X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) maps of the sample using the SPELEEM III instrument (Elmitec GmbH) at the Surfaces/Interfaces:瑞士光源的显微镜（SIM）光束线。目的是确定样品中是否存在激光μARPES实验的长度尺度上的变异性 。在我们的情况下 ，使用具有动能的光电子来监测XAS（低能量的二次电子 ，对距表面3-5 nm的深度敏感），而XPS光电子具有96 eV（表面敏感） 。将样品在真空中裂解 ，并在80 K（低温恒温器的基本温度）下进行研究。扩展数据图5a显示了系统的磁域 ，这些磁场是从Fe L3边缘处的左圆（CL）和右圆（CR）和右圆（CR）和右（CR）偏振光子的XAS的XAS获得的 。扩展数据图5b显示了两个极化（CL+CR）求和的光电产量图，证实样品“大量 ”中的铁含量是均匀的 。
通过映射SN 3D3/2和Fe 2p3/2局部光合电子强度来探测Fe3SN2样品的表面终止。变化的光子激发能使检测到的电子的动能固定在96.8 eV中以达到高表面灵敏度（根据通用曲线39大约2Å） 。光发射峰是通过记录XPEEM图像序列 ，其在样品平面中用X射线线性极化的XPEEM图像序列 。扩展数据图5C显示了与面板A和B中同一区域的XPS映射 ，该区域为SN 3D级别获得，并指示SN强度的变化。对于不同的裂解表面观察到了相似的结果 ，在扩展数据中显示了图5F。面板D显示了面板C中的红色正方形的强度直方图：它是双峰的（在这种情况下为两个高斯人的总和） ，这表明在切割Fe3SN2后形成的表面有两个可能的SN群体 。两个高斯人的平均强度之间的比率为i1/i2 = 1.8±0.6，其中i1是明亮的强度，i2是较暗的强度平均值（派生如下所述） 。SN强度的双峰分布在面板D中显示的线扫描的强度的尖锐步骤中也可见 ，因为材料由（Kagome）Fe Bileayers与Stanene单层交替。在最高的两个层中 ，一个期望一个（一个stanene层）或两个Fe层（无stanene层），如面板h所示 。因此 ，SN分布的明显对比（面板C）是由较明亮区域的Stanene终止以及较小 ，较低强度岛的Kagome终止的终止 。此外，鉴于与较大的SN光发射强度相关的面积要大得多 ，我们得出结论 ，大多数样品都是stanene终止的， 同意参考文献中提出的建议。15 。面板C和A的比较还表明 ，磁域模式与表面终止不相关 。
在扩展数据中显示了第二个XPS映射图5E – G ，显示了清晰的裂解表面和带有胶水残基和裂缝的区域。SN 3D3/2和Fe 23/2峰的XPS强度分布分别在F和G中显示 。从SN 3D3/2轨道发出的电子在面板F中的空间解析图中具有两个不同的强度，揭示了较大强度的较大区域以及较小的较小强度的岛 。相比之下 ，面板G中显示的铁发射图更均匀 ，并且由于Fe 2p过渡的光发射产率较低，因此具有较低的信噪比。我们将面板中的明亮区域分配为Stanene终止，而Kagome终止了较暗的区域 。但是 ，我们无法确定确切的kagome终止 ，即是在测量的强度分辨率中是否是一两个Fe层（H I或III） 。这两组数据之间的比较表明，归因于Kagome终止的区域的大小可能有所不同 ，并且不限于面板C中显示的小区域。面板G中显示的XPS频谱是通过在面板f中显示的SN XPS峰的大于SN XPS峰的区域的集成而获得的。
在T = 80 K处收集的X射线磁性圆形二分法图揭示了一个磁性域模式 ，其特征特征的层次结构范围从50到<1 µm，表明需要μ-arpes以避免平均动量和能量分辨状态 ，并与不同的磁化方向相关联 。The length-scale distribution is similar to that for previous magnetic force microscopy (MFM) studies14, which also showed that, at the lower temperatures of our μ-ARPES experiments described below (about 6 K), the magnetic domain pattern was characterized by larger domains and that, although they are smaller at 80 K, they are still predominantly polarized parallel to the kagome planes (domains with perpendicular polarization are a minority and would produce subtly不同的带结构；同时 ，XPS确定的不同表面终止的特征是在同一范围内的长度尺度，这意味着μ-arpes也可以检测到表面状态的差异 ，如果它们对所选择的光子能量很重要 。
光发射电子显微照片显示Fe3SN2中不同终端的光学显微照片可以数值分析如下：
通过这三个假设 ，我们可以从SN和Fe获得总XPS强度。首先，我们注意到有三个可能的终止 ，并将其称为Double Kagome终止（SKK） ，单个Kagome终止（SK）和Stanene终止（SS），如扩展数据所示 。
该终止的总SN和FE强度可以表示为
在其中CSN是Stanene层中Sn原子的比例性常数，NSN ，S是Stanene层中的Sn密度 ，CSN，K和CFE ，K是Kagome层中Sn和Fe原子的比例性常数 ，分别是NSN，K和NFE ，K是K和Fe层的距离 ，相当相应地相对于KAGAGE的距离 。kagome层（kagome biLayer），HKS是kagome层中的Fe层到最近的stanene层的距离 ，ZKK是Sn原子层之间的Sn原子层的距离（kagome biLayer） ，而ZKS是ZKS，ZKS是SN Atom层的距离 ，从Kagome层到Kagome层的距离。
从上面的表达式中 ，我们可以得出结论，基于以下关系
根据该模型，我们应该能够看到不同终端之间的Fe峰对比度 ，由于信噪比不足 ，我们在数据中无法识别该对比度 。
同时，对于SN强度 ，我们可以认为
由于stanene中SN的密度较高 ，而不是在Kagome层中 。假设这也是合理的
获得双kagome终止（SKK）案例
单个Kagome终止（SK）案例
以及Stanene终止（SS）案例
通过这些假设，我们具有不同终止的SN强度关系
从SN和FE的强度关系来看 ，我们可以得出结论 ，它们彼此相互关系。
我们研究了终端之间的SN强度比与我们从XPS获得的实验数据相关 。在此模型中，我们使用
在两个不同的λ值的扩展数据表1中给出了强度（与CSN ，KNSN ，K成正比）的摘要 。
与图5D的ibright/idark的实验结果相比，尽管我们无法判断较暗的区域来自单个或双层kagome ，但我们可以安全地推断出明亮的区域具有stanene终止。
对于µ峰值测量 ，我们使用从LEO作为光子源的6.01 eV第四次谐波生成激光器，一种定制的微型摄影镜头，将光束点直径降低到约3μm ，并将MB科学分析仪与配备了偏差模式的MB Scientific Analyzer绘制旋转的旋转（并在绘制旋转）中（在保持旋转）中（并保持旋转率） ，这是在绘制旋转区域（并保持旋转的范围）（该区域）（该区域）（该区域）是为了确定该区域的依赖（该区域），该区域是在旋转的区域（该区域均可绘制的差异（均为旋转） 。典型的能量和角度分辨率（FWHM）为3 MeV/0.2° 。测量过程中的压力保持在<10-10 mbar。如参考文献中所述 ，样品安装在常规的六轴Arpes操纵器上。40并用100 nm分辨率的XYZ阶段扫描样品位置 ，并且比1μM双向可重复性扫描 。可以在参考文献中找到更详细的描述 。41。在测量过程中，首先将温度降低至6 K ，在该温度原位裂解样品 ，并通过使用样品的边缘作为参考来跟踪随后较高温度的样品漂移 。切割后，将样品预先与低能电子衍射的高对称性切割 。
可以从表达中获得由Arpes测得的电子的垂直动量Kz
其中是电子的有效质量 ，kout =hν -w - | eb |是电子的动能 ，hν是光子能量，| eb |是电子的结合能 ，w是检测器的功能 ，vo是材料的内部电势，ϕ是分析仪缝隙角（更多详细信息可以在参考文献25,42中找到）。所用激光光子能量为6.01 eV，对应于靠近布里鲁因区中心的垂直动量 ，其中I6.01EV≈5.93≈6 ，如扩展数据图6a所示，其内部电势的使用 。15和假设 。使用的同步加速器光子能量为48 eV ，它也大致位于布里渊区中心的同一位置 ，I48EV≈11.98≈12。从扩展数据图6a中，我们可以看到这两个光子能量因两个Brillouin区域而异 。
我们还可以估计从电子的逃生深度确定Kz的不确定性（ΔKZ） 。在这种情况下 ，我们可以专注于接近EF的电子（Kout≈1.64eV） ，该电子根据Universal Curve39的逃逸深度约为λ≈60Å，从而给了我们。在图2b ，底部 ，我们显示了0至0.05γZ之间的Kz值的DFT计算，表明在EF处 ，沿着Kz的分散很容易导致对0.02Å1的平面内ΔK的贡献 。此外 ，γ条带沿γz具有更大的色散，而γ波段则考虑了γ条带实验中看到的更大的ΔK 。
Fe3SN2中存在晶体学双胞胎，如果梁斑的大于域的大小 ，则两者都会有助于ARPES数据。例如 ，我们在扩展数据中显示了用光子能量48 eV，温度为17 K的ARPES数据的示例 ，在表面/界面光谱（SIS）梁线 ，瑞士光源，配备有科学R4000 r4000 r4000半球形分析仪的瑞士光源 ，斑点大约35μm。总体特征显示出六倍的图案 ，没有三倍的图案 。仔细观察中心还显示出相当模糊的圆形形状，这可以归因于其可能覆盖的所有双胞胎域的组合 。实际上 ，可以通过结合来自双域域和不同极化（LH+LV）的数据来从激光ARPES结果中重建此中心特征 ，从而为我们提供了扩展数据中所示的图片图6C。实际上，我们重现了同步基因ARPES数据 ，但动量分辨率更高 。
拟合MDC以获得半峰宽度以半峰值（ΔK）（ΔK）（在上述Δkz效应后进行校正）是平均二粒散射长度的倒数 。我们通过将MDC峰与VOIGT线形拟合 ，即用高斯卷曲的Lorentzian获得ΔK，为此，高斯为此模拟了仪器响应。对于动量扫描（MDC） ，后者结合了角和能量分辨率 ，以产生FWHM
其中 。在这种情况下，我们为图3中的数据设置ΔKX≈0.001Å -1和ΔE≈4.7MeV ，用于图4中的数据 ，并在扩展数据表2中列出 。因此，我们可以看到 ，由于MDC的扩展是由于能源分布库的扩展 ，因此，由于MDC的扩展是因为EDC（EDC）。
扩展数据图7显示了在6 K处EF处的β的尖锐的准粒子峰 ，并配备了voigt函数 ，其中高斯FWHM为4.7 MEV，以表示检测器响应（虚线） 。我们获得了2.5 MeV的分辨率校正的Lorentzian FWHM 。
为了拟合25 K数据 ，我们使用6 K峰位置的结果来限制γ峰位置 ，并让25 K处的β峰位置从从6 K拟合获得的最大分离中放松，同时保持E（K）的斜率与k型k相对于γ波段。
在扩展数据表2中，我们总结了三个口袋的费米速度 ，电子口袋的面积转换为DHVA频率AS ，以及从下面（由于Kz Breadening25）界定的准粒子的散射长度，其中ΔK是MDC峰的半宽度（在6 k和ef）的δK 。电子口袋的面积是通过追踪EF处的相应带的可见峰来计算的 ，并假设圆形外推以进行封闭的轮廓 。
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文章不错《金属Kagome Ferromagnet中的异常电子》内容很有帮助