A W（9 nm）/MN3SN（12 nm）/MGO（3.3 nm）/MN3SN（42 nm）/Ta（5 nm）（左：基板侧，右：表面侧）多层在MGO（001）基板上生长。W（9 nm）/MN3SN（12 nm）/MGO（3.3 nm）层是通过超高真空（UHV）下的分子束外疗法（MBE）方法制造的 ，该方法在2×10-8 pa的基本压力下，MGO（001）底物在800°C的基础上进行了10分钟的室内
，以供MBE（001）底物换取10分钟MBE，MBBE的室内均处于MBE的800°C 。W层（9 nm）在300°C下以0.1ÅS -1的速率沉积 ，然后在800°C下退火10分钟。MN3SN层（12 nm）以0.25ÅS -1的速率与MN和SN的同时蒸发
，其中将Mn和SN的沉积速率设置为用于化学计量学组成MN3SN
。首先在室温下沉积MN3SN层（3 nm），然后在320°C退火。在大约260°C下沉积了额外的MN3SN层（9 nm） 。随后在室温下以0.1ÅS -1的速度制造MGO层（3.3 nm）
。该堆栈后来在600°C退火30分钟。如图1a所示 ，通过反射高能电子衍射（RHEED）观察到条纹模式
，证实了W（9 nm）/MN3SN（12 nm）/mgo（3.3 nm）层中平坦接口的外在生长的形成 。入射电子束与MGO [100]方向平行
。将堆栈转移到磁控管溅射室中，其基本压力大于5×10-7 pa。在溅射室中 ，Mn3sn（42 nm）/TA（5 nm）层在室温下通过木溅射以0.1 nm s -1的速率在室温下生长
，并以0.1 nm s -1的速度和AR压力下的0.5 pa 。MN3SN层（42 nm），类似于我们以前用于多晶MN3SN42的工作
。 　　为了研究W（9 nm）/MN3SN（12 nm）/MGO（3.3 nm）/MN3SN（42 nm）/TA（5 nm）多层的W（9 nm）/MN3SN（12 nm）/MGO（12 nm）/MGO（12 nm）/MGO（12 nm）/MGO（12 nm）/MGO（3.3 nm）/MGO（3.3 nm）/MGO（5 nm）多层在室温下使用商业温度（Jeol tem System（Jeol）在室温下拍摄。最大工作电压为200 kV 。通过TMR设备制备了用于TEM观察的样品 ，由多层组成
。使用聚焦的离子束（Hitachi High-Tech NX2000
，GA 2-30 kV，AR 1 kV）。处理之前 ，将保护膜（C（100 nm）/W（100 nm））沉积在样品表面上的10×3μm2面积上，然后样品随后被聚焦的GA和AR离子束稀薄 。图2A和扩展数据中显示的TEM图像图10a显示了MN3SN层和MGO层之间的尖锐界面。MN3SN（TOP）
，MGO，MN3SN（底部）和W层的纳米氨基电子衍射模式显示从W层到MGO屏障的外延生长（扩展数据图10B – E）
。如扩展数据所示 ，我们在MGO底物（001）[010] W堆栈上制造了外延MN3SN层
，该堆栈的方向与厚度的方向保持在附近。在这种方向上，kagome平面是簇磁八极的磁性易于平面 ，沿着膜的正常方向沿近60°定向
，即MN3SN的C轴与膜的正常方向相距约30°，如透明绿色平面在扩展数据中所示 ，如图10F所示 。这里确认了面向的MN3SN晶体的大小约为100 nm
。外延MN3SN（底部）层上的MGO屏障具有约10 nm的微晶
，并显示了（001）方向，其镶嵌性约为10°。每一层的原子布置显示了潜在的外延关系（扩展数据图10G） ，其中MGO
，W和MN3SN的晶格常数被认为是MGO的A =4.21Å， 对于W43 ，A =3.17Å，A =5.66Å和C =4.53Å
，对于MN3SN6 。尽管MN的排列不是完美的正方形，因此在膜平面中可能具有90°分流的变体 ，但所有变体的平面外向应与本研究中观察到的相似（扩展数据图10A）
。 　　MGO（5 nm）/Fe（30 nm）/MGO（约3 nm）/MN3SN（42 nm）/TA（5 nm）多层沉积在MGO（001）底物上。如上所述的MN3SN/MGO/MN3SN沉积过程
，使用MBE方法在UHV下使用MBE方法制造了MGO（5 nm）/Fe（30 nm）/MGO（约3 nm） 。沉积前在MBE腔室中，将MGO（001）底物在800°C下退火10分钟
。首先 ，在室温下以0.1ÅS -1的速度在基板上生长MGO层（5 nm）。接下来
，在室温下以0.25ÅS -1的速率沉积了Fe层（30 nm），随后在350°C退火15分钟 。最后 ，在室温下以0.1ÅS -1的速度制造MGO层（约3 nm）
。如图1B所示
，通过Rheed观察到清晰的条纹模式，证实了在MGO（5 nm）/Fe（30 nm）/MGO（约3 nm）层中具有平坦接口的外延层的形成。入射电子束与MGO [100]方向平行 。将堆栈转移到木磁子溅射室和MN3SN（42 nm）/TA（5 nm）层 ，并在室温下通过木磁子溅射以0.1 nm s -1的速率在室温下生长
，速度为0.1 nm s -1，沉积后的功率为60 w和60 w和Ar气体压力。 　　MGO（5 nm）/V（30 nm）/Fe（0.6 nm）/MGO（约3 nm）/MN3SN（42 nm）/TA（5 nm）多层沉积在MGO（001）底物上
。MGO（5 nm）/V（30 nm）/Fe（0.6 nm）/MGO（约3 nm）是在UHV MBE室内制造的。与Fe/Mgo/MN3SN堆栈使用的方法类似 ，我们首先在室温下以0.1ÅS -1的速率将MGO层（5 nm）放在基板上 。在室温下以0.25ÅS -1的速率沉积V层（30 nm），然后在500°C下退火20分钟
。Fe（0.6 nm）和MGO（约3 nm）层以室温为0.05和0.1ÅS -1。如图1C所示
，通过Rheed观察到清晰的条纹模式，证实了在MGO（5 nm）/V（30 nm）/Fe（0.6 nm）/MGO（约3 nm）层中具有平坦接口的外延层的形成 。入射电子束与MGO [100]方向平行
。将堆栈转移到木磁子溅射室和MN3SN（42 nm）/Ta（5 nm）层中 ，还通过木em量溅射在室温下以0.1 nm s -1的速度生长
，速度为0.1 nm，功率为60 w ，沉积后0.5 pa的功率为0.5 pa。在沉积后
，整个堆栈在450°C下均为30分钟 。在此堆栈中，V层用作种子层 ，这可以帮助诱导超薄FE（1 nm以下）44,45的强烈垂直磁各向异性
。 　　我们原位进行了所有制造过程
，包括从MBE腔到溅射室的样品转移。MGO层上的溅射生长的MN3SN层（42 nm）用于所有样品 。通过扫描电子显微镜 - 能源 - 分散性X射线光谱法确定该MN3SN层的组成为MN3.15SN0.85
。尽管该组合物富含Mn，但它也是D019 MN3SN42的单相的稳定组成 ，其中多余的MN随机占据SN位点6,46。 　　我们将MTJ设备封装在Siox中
，并用来自60 nm Pt的电触点形成 。在商业物理特性测量系统（量子设计）中，在300 K下进行了霍尔测量。减去纵向电阻率贡献后 ，获得了霍尔电阻率的场依赖性，该纵向电阻率贡献是磁场的函数恒定的
。Zero-field Hall resistivity, ρH(B = 0) was estimated as (ρH(B = +0) − ρH(B = −0)/2. Here +0 and −0 were used to indicate zero magnetic field approached from +2 and −2 T, respectively. Tunnelling resistance was measured with a two-probe method in a probe system with an electromagnet at room temperature. A commercial source measurement unit (Keithley2400
，Tektronix用于测量微型磁性隧道连接的电阻，因为在测量中 ，固定的电阻与MTJ相连
，以保护MTJ的数据，包括在固定电阻下进行的固定式示例 ，并在室温下进行了固定的固定量。通过样品阶段内的温度计测量 。 　　使用商业系统（Nanomoke3
，量子设计）测量MOKE的磁场依赖性
。W（9 nm）/MN3SN（12 nm）/MGO（3.3 nm）/MN3SN（42 nm）/TA（5 nm）堆栈中的顶部和底部MN3SN层用于极性Moke配置，在–1.3和+1.3 t tem –1.3和+1.3 t and tem dat Anemepter上。使用660 nm的半导体激光器和空间光调节器以0.1 Hz的速率获得摩克环和空间光调节器 。为了获得moke信号 ，我们从外部贡献（例如
，光透镜的法拉第效应）减去了B线性部分
。我们对W（9 nm）/MN3SN（12 nm）/MGO（3.3 nm）/MN3SN（42 nm）/Ta（5 nm）堆栈的摩克测量值表明，BC的强制性场（大约0.5 t）的高度MN3SN（大约0.5 t）的最高MN3S（图2C ，红色）可能是BC（图2C）（图2C）（大约为blue blue blue blue blue blue blue blue of Blue of。到面向每个MN3SN的缓冲层的差异（底部的W和MGO的顶部）以及MN3SN厚度的变化 。 　　使用Wannier90软件包47,48,49获得的Wannier函数计算了MN3SN和以身体为中心的立方FE（BCC-FE）的预计密度（PDOS）密度
，其中局部威尼尔函数是由Bloch波函数投影在原子孔上的投影构成的
。Bloch波函数是通过使用量子意式浓缩咖啡（QE）包装的密度功能理论（DFT）计算获得的50,51。在DFT计算中，使用了带有自旋轨耦合52的投影仪的波动伪能力 ，并考虑了Perdew-Burke-Ernzerhof型通用梯度近似值的交换相关性53 。对于MN3SN，使用了晶格常数A =5.665Å和C =4.531Å
，用于自稳态场（SCF）和非SCF计算，K点网格分别为7×7​​×7和8×8×8
。波功能和电荷密度的截止能分别为80和320 Ry。Bloch波函数被投影到Mn离子的S- ，P和D-轨道上
，以及SN离子的S-和P轨道 。对于BCC-FE，我们使用了晶格常数A =2.87Å ，8×8×8和12×12×12 k点网格分别用于SCF和非SCF计算。我们将波函数的能量截止和电荷密度分别设置为80和500 ry
。Bloch状态被投影到Fe离子的S-
，P和D-轨道上。在Wannierization中，我们将K点网格设置为MN3SN和BCC-FE分别为8×8×8和12×12×12 。使用Wannier函数 ，我们在MN3SN的群集磁性八极有序状态下
，用64×64×64 K点网格计算了PDOS和BCC-FE的磁有序状态
。 　　对于结构D6H点组的对称性操作，MN3SN的非结合磁序具有与群集磁性八极矩相同的转换属性 ，且具有37,55。这个八极矩具有与铁磁偶极子具有相同的不可约形表示
，因此其铁反阶在宏观上打破了时间反转的对称性 。这也表明，由于旋转倾斜 ，簇磁八极平行于弱铁磁矩（约7mμb/mn），这是由于dzyaloshinskii – moriya互动
，交换耦合和单个离子各向异性和单位型偏球的竞争而产生的
。因此，MN3SN异常霍尔效应的驾驶机制可以解释为MN3SN的八极矩的铁序顺序 ，其方式与Fe的偶极矩的铁磁顺序相同。因此
，群集多极理论可用于理解非共线抗铁磁铁（例如MN3SN37）上的基本物理 。在计算八极极化的计算中，我们估计了通过广义梯度近似计算获得的BLOCH波函数的以下操作员的期望值 ，p = 3和q =±1的期望值： 　　其中是第三个集群的原子数
，σi是定义为ITH原子自由度的自旋程度定义的Pauli矩阵，Ri =（xi ，yi
，Zi）是ITH原子的位置，ypq是球形谐波和ri ，θi和fenter
，距离，距离 ，距离，距离
，距离是距离，距离是距离的
。 　　基于Julliere Model1 ，状态0和1之间的相对传导变化被描述为ΔG= G×2P1P2/（1+P1P2）
，其中G，P1和P2分别对应于隧穿传导传导和自旋旋转率的磁力率为1和2 reffe 6和2 reffe。45） 。 　　鉴于Fermi能量的依赖性依赖于八极极化的符号（扩展数据图2C） ，TMR的符号应对MN3SN的费米能量非常敏感
。因此
，界面工程可能会影响MN3SN的费米能量。扩展数据图4A显示了MN3SN的霍尔电阻率随温度的函数 。在降低温度时，由于从非共线抗病毒到自旋刺激的相变 ，霍尔电阻率会消失。异常的霍尔效应和非零自旋极化仅存在于MN3SN的非共线抗相位
，而不是在自旋 - 螺旋相中
。然而，通过TMR（黑色圆圈）检测到的相变温度比在Hall电阻率中发现的（蓝色正方形）低约100 k（扩展数据图4A）。这很可能是因为与MGO的接触 ，界面MN3SN的费米能与MN3SN膜相比发生了变化 。此外
，由于热退火过程的变化（方法），MN3SN在底部和顶部的明显FERMI水平变化可能产生
。在这里 ，我们通过底部τbottom和顶部MN3SNτTOP，归一化的TMR =τBottom×τtop从底部τbottom和顶部MN3SNτtop中进行了归一化的TMR
，假设费米能量移动的差异为1 eV（扩展数据图4B）。 　　为了理论上模拟了第一原理的TMR效应，我们在QE软件包中使用PWCOND封装57,58,59 ，其中通过在DFT Calculation获得的BLOCH波函数上求解散射问题来计算沿Z方向的弹道传输60 。通常
，对于TMR，重要的是要深入了解屏障材料61,62,63
。另一方面 ，在研究屏障材料的作用之前
，至关重要的是确定全抗磁性隧道连接中是否存在任何TMR效应。因此，在我们的计算中 ，为简单起见
，我们将MN3SN用于电极和屏障真空 。实际上，我们计算MN3SN/真空/MN3SN MTJ中的隧道电导
。我们计算中的MTJ是通过沿C轴堆叠MN3SN来制成的：导电路径垂直于MN3SN的AB平面。MTJ的示意图显示在扩展数据中图3A 。我们计算了并联和反平行配置的传输
。两个电极的簇磁八极矩分别在相同和相反的方向上 ，分别在平行和反平行构型中。 　　首先
，我们将整个MTJ系统分为三个部分：左和右导线，由散装MN3SN和散射区域组成 ，包括MN3SN的两个单层和之间的真空区域 。我们对三个部分中的每一个都用量化宽松进行了DFT计算。我们将铅的K点网格设置为7×7×7，散射区域将7×7×1设置为7×7×1
。在计算散射区域时
，对磁矩的限制被施加以稳定磁性结构。当我们计算反平行构型中散射区域的电子结构时，为了平稳地连接透射计算中的导线和散射区域 ，我们处理了两倍的散射区域
，该区域由原始散射区域及其副本组成，其副本与原始的散射区域一起使用其磁构型倒置 。通过这种方式 ，我们计算了MN3SN/真空/MN3SN/MN3SN/真空/MN3SN系统的电子结构
。将两倍的散射区域切成两半
，在传输计算中仅考虑原始区域。 　　然后，连接导线和散射区域 ，我们计算了传输 。我们将XY平面中的K =（KX
，KY）点网格设置为32×32
。我们在每个K点上获得了并行/抗平行配置TP/AP（K）的传输。平行/反平行构型GP/AP的电导由Landauer –Büttiker公式64,65,66,67确定 。将TMR比计算为（GP- GAP）/GAP
。 　　在扩展数据中显示了真空厚度，D ，平行和反平行配置的总传输依赖性。我们还为每种构型绘制了电阻区域产品（RA）
，这是给定为（ra）= a/g的归一化电阻，其中a是横截面区域 。我们发现 ，在所有D的所有情况下，GP都比GAP大
，并且GP和GAP几乎均与D成倍衰减，如扩展数据所示
。图3B ，c。因此
，我们获得了阳性TMR比（扩展数据图3D） 。通过K点解决的传输显示在扩展数据中图3E，F ，这表明在并联和反平行配置之间的传输行为确实有所不同。 　　为了与MN3SN/真空/MN3SN MTJ进行比较
，我们还研究了铁磁MTJ的传输特性，该特性是用真空屏障（Fe/真空/FE系统）的
。以与MN3SN/真空/MN3SN MTJ相同的方式 ，我们计算了由块状BCC-FE组成的带有8×8×8 k-mesh的铅的自旋轨道耦合的电子结构
，并且散射区域的散射区域具有真空，这些散射区域夹在Fe中的四个单层中 ，与8×8×8×8×8×8×8×1×8×1 K-Mesh。我们使用100×100 K点网格进行了传输计算 。扩展数据图3G
，H显示了平行和反平行排列的费米水平上总传输和RA值的D依赖性
。在扩展数据中绘制了与D相对于D的TMR比，其值与MN3SN/VACUUM/MN3SN MTJ的值一样大。结果应足以充当MN3SN/真空/MN3SN MTJ的定性参考 ，而观察到TMR比的非单调变化很小，可以通过计算以更高的准确性来收敛 。 　　统治隧穿传输的电子状态对应于沿界面正常方向的电子隧道
，因此这种状态的极化对于讨论隧道物理学的讨论很重要
。实际上，Fe/Mgo/Fe MTJ的隧道电导率的峰值约为0 ，支持该概念61,62。但是
，在更复杂的系统（例如MN3SN）中，其组速度仅带有正常发病率成分的状态不仅存在于K大约0 ，而且在一般K点69中也存在
，并且此类状态应在很大程度上遵循Slonczewski68提出的概念，在很大程度上有助于隧道电导 。扩展数据图3E ，F显示了沿隧道方向沿势头积分的透射的平面动量（KX
，KY）的依赖性
。值得注意的是，我们的结果阐明了传播不仅涉及k大约0的那些状态 ，而且还涉及布里鲁因区域中广泛扩展的动量区域。鉴于数字中的结果是投影到平面动量的结果
，因此隧道电子不仅来自大约0的动量K，而且还来自正常入射率 ，而是来自布里鲁因区域的整个区域 。因此，为了定性地了解隧道电导的机制
，我们不仅应该将重点放在k大约0的状态上，而且还应使用反映整个布里群区域的贡献的度量
。鉴于MN3SN的抗磁磁状态可以看作是磁极磁八极的铁序 ，因此这种度量应是整个动量空间中八振长极化的总和
，即投射到八极极化上的状态的密度。 　　我们研究了MN3SN/真空/MN3SN MTJ中界面结构变化的透射特性的鲁棒性 。我们检查了界面的两种变化类型：界面障碍和横向移位。 　　首先，我们研究了疾病的影响
。我们将界面疾病纳入了MN3SN/真空/MN3SN MTJ中 ，通过人为地移动一些面向真空屏障的原子。我们在MN3SN的下层中向上移动了一个Mn原子之一
，并向下移动了MN3SN上层的Mn原子之一 。这些原子被0.113Å移动，即MN3SN的C轴长的2.5％ ，这些长度不会在定性上改变系统的电子和磁性
。扩展数据图5a – c显示了针对该疾病的计算结果
，其障碍厚度为4.531Å。尽管原子的转移降低了平行构型的传输并在反平行构型中增加了它，但总体传输属性没有变化 。我们还检查了原子成反比上述情况的情况：下层的原子向下移动 ，而上层中的原子向上移动
。这些计算的结果（扩展数据图5D – F）表明
，在这种情况下，传输属性也不在定性上发生变化。尽管最好使用较大的超级细胞对界面疾病进行更精确的评估 ，但我们希望TMR性质可能不会与此处显示的属性发生变化 。 　　其次，我们检查了横向移位的效果
。MN3SN沿C轴沿单位单元格（Say
，A和B）有两个层。在计算中，其结果如图3所示 ，A和B层在界面处
，我们称之为几何形状-I 。在这里，我们还考虑了两个B层相互面对的情况（请参见扩展数据中的插图图5i） ，我们称之为几何 - II
。我们在图5G – I中显示了用几何I和II计算的结果。这些结果表明
，隧道电导中的性能不会在很大程度上变化，而几何形状-II的总传输比几何形状I中的值更大 。我们注意到 ，对于几何形状-II
，由于其几何形状，我们将平行和反平行构型的双重单元均采用。我们证实 ，对于其他晶格匹配构型
，观察到有限的TMR效应，也就是说 ，当两个电极在几何形状I中通过120°的簇磁八杆轴的方向易于不同时（补充图4）
。我们还通过将MN3SN的上层沿A轴沿晶格常数A的一半转移来检查TMR效应，并确认这种移位在质量上维持了TMR效应（补充图5）。 　　TMR的偏差依赖性可以提供有关极化能量依赖性41的有用信息 。因此
，我们在Fe/MgO/MN3SN隧道连接处进行了TMR测量，用于垂直（EB）和平行（E // B）配置的电（E // B）配置 ，分别与图3C
，D分别对应
。在下文中，我们将垂直（EB）情况的实验摘要作为代表性示例（扩展数据图6）。扩展数据图6A ，B显示了偏置电压下的次要回路
，在+0.6和-0.5 V下，在MN3SN矩保持固定的同时切换了FE矩 。 　　关键观察结果是TMR比对垂直和并行配置的对称偏置依赖性（扩展数据图7）
。如果我们考虑了约0.14％（水平虚线）的偏差项 ，那么这将变得清楚。根据我们的测量构型
，热电子来自MN3SN，因此MR应反映Fe的未占用DOS作为正偏差（扩展数据图7a） 。在此制度中 ，MN3SN的自旋极化应由费米水平附近的MN3SN的DOS确定
。MN3SN中费米水平周围的自旋极化是各向异性的
，可以用张量来表征，如上所述。因此 ，MR分别为垂直和平行构型具有负和正符号（扩展数据图7b） 。这解释了我们实验的以下观察结果
。也就是说，在减去恒定背景MR项约0.14％后
，我们发现MR的幅度与垂直和平行构型相反的符号相似。偏置依赖性必须来自Fe的空位DO，应与Fe/Mgo/Fe MTJ5中观察到的偏差相似 。 　　另一方面 ，负偏置应从Fe到MN3SN提供热电子。因此
，MR将由Fermi水平附近的MN3SN和Fe的未占用DOS的自旋极化确定
。与正偏置方案相比，负偏差的MR依赖性偏差很大（扩展数据图7b）。这是由于MN3SN中各向异性自旋极化的偏置电压依赖性 。有趣的是 ，垂直线和平行MTJ的MRS在偏置V低于-0.5的情况下为0.1％
。很可能
，这是MN3SN从旋转倾斜的各向同性自旋极化的结果。 　　MGO厚度的变化测量MN3SN/MGO/MN3SN MTJ中的TMR 。当屏障变得更厚时，TMR值增加 ，与图2扩展数据中所示的理论计算相一致
。我们还进行了实验和计算之间的比较
，如扩展数据8所示。尽管这些计算使用真空屏障，但我们将X轴设置为X轴而不是MGO厚度 ，而不是MGO厚度
，以实现MIM GOM厚度 。